La colección consta de 201 volúmenes de manuscritos que abarcan desde el siglo XV hasta el XX. Destaca por su valor y antigüedad el Officium parvum Beate Maria et Officium Defunctorum, Libro de Horas de finales del S. XV o  principios del S. XVI, compuesto de 155 hojas sin numerar, en vitela, a una sola columna por plana, en escritura gótica y lengua latina, excepto algunos fragmentos en francés y en cursiva, con una rica ornamentación franco-flamenca.

Aunque la temática de los manuscritos es variada: derecho, medicina, poesía, etc., son más numerosos los relativos a Canarias, como por ejemplo la Crónica Lacunense, una de las tres copias manuscritas en el S. XVII que se conservan sobre la conquista de Canarias; otro ejemplo es la obra de José de Viera y Clavijo el Can Mayor, llamado también Constelación Canaria,  copia manuscrita por Antonio Pereira Pacheco y Ruiz, con retratos de relevantes personajes del periodo ilustrado. También cabe destacar Las Ordenanzas de la isla de Tenerife, recopiladas por Juan Núñez de la Peña, en 1670;  las obras de Fray Andrés de Abreu Stadium Solis y Las Novedades Antiguas o el Diario del Regidor Anchieta, manuscrito de 1731-1764.

Todos ellos se pueden consultar en el catálogo automatizado y los que son de dominio público están digitalizados en Patrimonio Bibliográfico Lacunense.