Dentro del Fondo Antiguo se conservan además otro tipo de documentos como dibujos, grabados y mapas. Entre los primeros hay que señalar los proyectos de fachada y tabernáculo de la Catedral de La Laguna; entre los grabados destacan los de Palombo, impresos en Roma en 1573,  la séptima edición de Los Caprichos de Goya o Les Miscellanées canariennes de Sabin Berthelot.

La biblioteca custodia además, dos esferas, una celeste y otra terráquea, realizadas en los talleres londinenses de John Senex en 1740.

A partir de la segunda mitad del siglo XX, la Biblioteca ha ido recibiendo numerosos archivos personales que ofrecen a la Universidad de La Laguna nuevas vías de investigación para el estudio de la historia, la literatura y el arte de la comunidad canaria.

Importantes personalidades e investigadores han donado sus archivos: el polígrafo José Agustín Álvarez Rixo, el historiador Dacio Darias Padrón, el filósofo Felipe González Vicén, el arquitecto Enrique Rumeu de Armas, el periodista Juan Antonio Padrón Albornoz, los críticos literarios Ventura Doreste y Antonio Dorta y la poeta Ana María Fagundo, son algunos de los ejemplos más relevantes.